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Nature:量子材料新进展!

半导体威廉希尔官方网站 情报 来源:半导体威廉希尔官方网站 情报 2023-11-22 16:16 次阅读

电子平带材料的主量子态具有动能淬灭的特征。这些平带往往有利于增强电子关联效应和物质的涌现量子相。经过长期的理论模型研究,这些体系在van der Waals异质结和准2D晶体材料中的实验实现后重新引起了人们的兴趣。探究能否在3D网络中实现这种平带,有可能实现新的材料平台和现象。

有鉴于此,麻省理工学院JosephG.Checkelsky和RiccardoComin等人报告了对C15 Laves相 CaNi2的块状单晶的研究,它包含一个在模型网络水平上预测的镍烧绿石晶格,以容纳由电子跳跃的三维破坏性干涉产生的双简并拓扑平带。使用角分辨光电子能谱,作者在整个3D布里渊区观察到色散消失的谱带,它与烧绿石平带以及两个额外的平带一致,它们来自于Ni d电子的多轨道干涉。利用量子振荡、密度泛函理论和紧束缚模型,作者全面绘制了能谱和费米面图,并在费米能级(EF)以下发现了一组突出的平坦电子带。此外,作者证明了平带流形对费米能级的化学调谐,这与增强的电子相关性和超导性的出现相一致。将本征能带平坦性的概念从2D扩展到3D,为从可调谐拓扑到分数化相的高维平带系统的相关行为预测提供了一条潜在的途径。

CaNi2中的烧绿石平带

作者总结了在CaNi2上的主要真空紫外(VUV)ARPES结果,探索了电子结构。作者观察到几个穿过费米能级的色散带,具有明确的费米表面,还确定了三个色散显着降低的谱带。观察到的 FB1、FB2 和 FB3 的平坦度与烧绿石紧结合模型的预期相符。所有这些光谱特征都证明了CaNi2中烧绿石金属的典型能带结构。作者比较了使用VUV和软X射线ARPES获得的动量积分ARPES光谱以验证观察到的平带的整体起源。通过测量低温和高磁场下的德哈斯-范阿尔芬振荡进一步研究了费米表面。量子振荡、DFT 和 ARPES 结果的一致性证实了观测到的光谱是源自体相的。

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图1Kagome 和烧绿石平带态

将平带调整到费米能级

将平带推近 EF 以使平带被部分填充的能力将开启实现对称破缺和奇异相不稳定性的可能性。为了研究烧绿石平带的可调性,作者合成了同构C15 Laves相Ca(Rh1−xRux)2的单晶。CaNi2和CaRh2 DFT能带结构之间的直接比较表明该平坦能带对应于CaNi2中的FB2。总的来说,增强的自旋轨道间隙、空穴掺杂和更扩展的4d电子增加的带宽是这一演变的基础,并为理想的平带态提供了材料设计方法。此外,作者发现Ca(Rh1–xRux)2单晶是转变温度高达TC=6.2 K的超导体。通过控制C15 Laves相材料中的电子填充、带宽和自旋轨道耦合强度,可以将烧绿石平带调整为EF。

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图2 CaNi2中的烧绿石平带

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图3 将烧绿石平带调整至费米能级

电子结构计算

作者展示了CaNi2的DFT电子结构和轨道分辨DOS,还计算了CaNi2电子结构内dz2能带的轨道投影,发现DFT再现了各向同性烧绿石模型的平坦和色散能带特征。因此,作者认为 FB2 源自各向同性紧束缚水平的烧绿石能带结构的受挫驱动的CLS。作者通过探索最小CLS,阐明了平带的物理起源。通过计算CaNi2能带结构,预计这些新兴的平带态可能是在高对称性3D网络上构建平带的标志。

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图4 CaNi2电子结构和平带

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