01引言
自旋卡诺电子学结合了热电子学与自旋电子学的优势,反映了热与自旋输运之间的相互作用,能够利用温差产生并且调控自旋极化的电流,构造新型低能耗器件,能够解决因为器件小型化所带来的散热问题。自旋卡诺电子学中的一个重要发现就是自旋塞贝克效应:由温差而引起方向相反的自旋极化的电压或电流。因此,寻找新的结构和材料,利用温差产生自旋流,寻找自旋塞贝克效应,是自旋卡诺电子学实现突破的有效途径。石墨烯纳米带有丰富的磁性质和极大的热电优值,有着优异的自旋卡诺输运性质,是提高器件自旋热电转换效率的热门材料之一。其中锯齿形边缘的石墨烯纳米带(STGNR)由于有自旋极化的电子和输运性质受到了人们的关注,基于STGNR的多种全碳自旋卡诺电子器件也被设计与研发,常用方法为引入缺陷[Phys. Chem. Chem. Phys., 2021, 23, 23667]和构建异质结[Nanoscale, 2022, 14, 3818]等。然而缺陷的引入和界面效应对器件的输运性质影响很大,但STGNR与其他碳的二维材料组成器件时,界面处都会产生或多或少的形变缺陷,电子会沿着界面缺陷分布,影响器件的透射系数。为了解决这一问题,提高STGNR器件的电子透射系数,我们选择在实验中已成功制备的衍生五元环结构(5-STGNR)与STGNR组成异质结和隧道结,研究器件的电子透射性,讨论物理机制,设计自旋卡诺电子器件。
02成果简介
为了减小界面处的晶格形变,提高电子透射性能,我们基于STGNR和5-STGNR纳米带,设计了全新的自旋卡诺电子学器件。采用非平衡态格林函数结合密度泛函理论,选取对称与不对称边缘的STGNR纳米带,计算了多种构型的异质结并计算自旋卡诺输运性质,包括热电流的自旋极化、热致磁阻和自旋塞贝克效应等。我们发现,施加温差后,对称边缘的异质结能够展现出明显的巨磁阻效应和自旋塞贝克效应,其自旋卡诺输运性质明显优于边缘不对称的异质结。为了提高热电流的自旋极化率,得到纯净的热自旋流,我们用对称边缘的STGNR设计了金属-半导体-金属隧道结,在室温下能得到几乎100%自旋极化的热电流。研究结果表明,基于STGNR和5-STGNR所设计的新型自旋卡诺电子学器件能呈现出明显的巨磁阻效应、自旋塞贝克效应以及自旋极化效应,具备优异的热电输运性能,有重要的研究价值。
03图文导读
(1)对称边缘的纳米带异质结
图1 (a)基于对称边缘的STGNR和5-STGNR的异质结器件双探针示意图;(b) FM和(c) AFM磁性态下左右电极的能带结构和零偏压输运谱,左图为STGNR能带,中图为透射系数,右图为5-STGNR能带。
图2 (a)和(b)为对称边缘的异质结器件因温差产生的自旋极化的电流,随TL和ΔT变化的曲线,小图为自旋极化率随TL和ΔT变化的曲线;(c)为塞贝克系数和自旋塞贝克系数随TL变化曲线;(d)和(e)为FM和AFM磁性态中,总电流随TL和ΔT变化曲线,小图为磁阻变化曲线;(f)为自旋极化的电流谱,小图是虚线框内曲线的放大图。
从计算结果中我们发现,此对称边缘的异质结器件中有产生了明显的自旋塞贝克效应,且自旋塞贝克系数较大,室温下自旋卡诺输运现象明显。同时,当其发生由FM向AFM的磁性相变时,由于纳米带磁性对电子输运性质的影响,产生了巨磁阻效应。从理论计算值来看,低温下磁阻值可达107%,室温时降为103%。
(2)不对称边缘的纳米带异质结
图3 (a)基于不对称边缘的STGNR和5-STGNR的异质结器件双探针示意图;(b)上下图分别展示了左右电极的波函数;(c) FM磁性态下左右电极的能带结构和零偏压输运谱,左图为STGNR能带,中图为透射系数,右图为5-STGNR能带;(d)异质结器件因温差产生的自旋极化的电流曲线,小图为自旋极化率曲线;(e)器件总电流的变化曲线,小图为磁阻变化曲线。
由于自旋向上的透射峰的消失,此异质结器件中自旋向上的热电流几乎为零,只观察到明显的自旋向下的热电流。因此,此纳米带热电流的自旋极化率非常大,室温下可达到99%,能得几乎纯净的自旋流。同时,此器件的磁阻也可保持在103%以上。但与对称边缘的纳米带相比,此器件整体电流值较小,不宜作为自旋卡诺电子学器件。
(3)金属-半导体-金属纳米带器件
图4 (a)金属-半导体-金属纳米带器件双探针示意图;(b)上下图分别展示了FM和AFM磁性态下器件的输运谱;(c) FM磁性态下器件因温差产生的自旋极化的电流曲线;(d)自旋极化热电流的自旋极化率曲线;(e)器件总电流的变化曲线。
由于缺少自旋向上的输运通道,此器件自旋向上的电流几乎全部为零;而费米能级附近的透射峰使自旋向下的自旋电流随着温度的升高,迅速增大。本器件产生的自旋电流有完美的自旋极化率,低温时为100%,室温时也可保持在99.8%以上,可用来获取纯净的热生自旋流。
04小结
本项目基于STGNR和5-STGNR纳米带设计并构造了三种异质结器件,利用鸿之微Nanodcal软件,计算了器件的自旋卡诺电子学性质。5-STGNR中的五元环的形成破坏了STGNR的子晶格极化,导致相邻碳原子布洛赫波函数重叠,从而提供了有效的传输通道。通过对器件左右电极加温差,我们得到了自旋极化的热电流和有趣的自旋卡诺输运现象,包括完美的自旋极化,巨磁阻和自旋塞贝克效应。其中,不对称边缘的STGNR异质结器件虽然自旋极化率极高,但总电流值较小,整体应用价值不如边缘对称的STGNR器件。基于边缘对称的纳米带,我们主要设计了两种构型的器件,金属-半导体异质结和金属-半导体-金属器件。其中,金属-半导体异质结呈现出卓越的自旋塞贝克效应和热致巨磁阻效应,金属-半导体-金属器件可得到近乎完美的自旋极化电流,极化率可达100%。同时,通过调整器件的磁性态,两种器件的多数载流子都能实现从空穴到电子的转换。本项目的研究不仅有助于了解STGNR器件的自旋卡诺传输特性,还为实验中设计高效的碳基自旋卡诺器件提供了可行的设计思路和标准。
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原文标题:文献赏析 | 基于锯齿形石墨烯纳米带及其五元环衍生结构的自旋卡诺电子学器件设计(倪昀)
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