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三个不同激发态的D-A小分子材料

鸿之微 来源:鸿之微 作者:鸿之微 2022-07-12 14:48 次阅读

01 引言

激发态的性质对材料的光电性能起着决定性的作用,根据波函数的重叠程度,激发态可以被分为两种经典的类型,波函数重叠的局域态(LE)和波函数分离的电荷转移态(CT)。对给体-受体(D-A)型荧光小分子而言,LE和CT可能存在图1所示的四种分布情况:CT态分布在高能态,分子表现出局域态的性质;CT态能量远远低于LE态,分子表现出电荷转移态的性质;当两者能量相近时,根据量子化学中激发态的线性组合规则,LE态和CT态会发生杂化并生成两个新的态,我们称为杂化局域电荷转移激发态(HLCT),当LE和CT不能发生有效的杂化时,分子体系中可能会出现双荧光现象。02 成果简介

吉林大学杨兵教授课题组采用二苯并吩嗪为受体,构筑了三个不同激发态的D-A小分子材料:LE态为主的CZP-DPPZ分子,HLCT态的TPA-DPPZ,以及拥有热活化延迟荧光(TADF)性质的CT态分子PXZ-DPPZ。在吸收光谱中,CZP-DPPZ分子仍保有一定LE特征的振动精细结构,而TPA-DPPZ分子表现为一个杂化态的单峰吸收,PXZ-DPPZ分子则在长波长处出现一个新的CT态的弱吸收峰。进一步,三个分子的自然跃迁轨道(NTO)也印证了这个结论,分子中LE和CT成分的比例分别0.97:0.03(CZP-DPPZ),0.49:0.51(TPA-DPPZ)和0.13:0.87(PXZ-DPPZ)。同时,我们系统对比了这几个DPPZ衍生物的溶剂化发射光谱,发光寿命,发光效率,非掺杂器件和掺杂器件的性能。其中,HLCT类材料光致发光效率更高,而TADF类材料寿命有明显的延迟,低比例掺杂器件可以实现更高的外量子效率(9.35%)。我们采用鸿之微公司的MOMAP软件计算了三个分子的辐射跃迁速率,分别为7.32×106 s−1(CZP-DPPZ),1.23×108 s−1(TPA-DPPZ)和1.82×103 s−1(PXZ-DPPZ),杂化态材料TPA-DPPZ高的辐射跃迁速率是其取得高发光效率的原因。本研究通过选择不同给电子能力的给体调节激发态的性质,为高性能电致发光材料的分子设计提供了一种可行的思路。

该研究成果以“Modulation of Excited State Property Based on Benzo[a, c]phenazine Acceptor: Three Typical Excited States and Electroluminescence Performance”为题在《Frontiers in Chemistry》杂志上发表。吉林大学杨兵教授和张诗童副教授为文章通讯作者,2016级博士研究生周长江为第一作者。感谢国家自然科学基金(51473063,91233116,51673083),国家重点研发项目(2016YFB0401001,2015CB655003),以及中国博士后基金(BX20170097,BX20180121,2018M641767,2017M620108)的资助。

03 图文导读

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图1 有机分子中LE态和CT态可能存在的四种分布情况

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图2 THF稀溶液中化合物的吸收光谱

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图3 化合物自然跃迁轨道和跃迁密度矩阵

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图4 溶剂化发射和Lippert-Mataga模型

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图5 化合物低浓度掺杂膜中的发射和寿命

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图6 (a)器件的电流密度-电压-亮度曲线和(b)电致发光光谱和外量子效率-亮度曲线。

原文标题:文献赏析|给体-受体(D-A)型有机荧光小分子激发态的调控

文章出处:【微信公众号:鸿之微】欢迎添加关注!文章转载请注明出处。

审核编辑:彭静
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